国共两党通力合作挥师北伐后，蒋介石很需要身边有支笔杆子。享有声望的陈布雷是理想人选。北伐军刚到南昌，蒋介石就派邵力子去上海邀请陈布雷去南昌晤谈。为延揽人才，蒋介石表现出谦逊的姿态，陈布雷为蒋介石的“礼贤下士”感动，不久即为他起草了激情四射、文采飞扬的《告黄埔同学书》。从此，陈布雷就成了国民党的“领袖文胆”和“总裁智囊”，先后任国民党中央候补监察委员、国民党中央宣传部次长、蒋介石侍从室第二处主任、国防最高委员会副秘书长等职，长期为蒋代拟文字，素有“国民党第一支笔”之称，系有影响力的国策顾问。
抗战时期，是陈布雷“文胆”生涯的高峰。1937年7月初，蒋介石邀集国内知识界名流二百多人召开“谈话会”，并在会上慷慨陈词，他说：“我们的东四省失陷，已有六年之久……现在冲突地点已到了北平门口的卢沟桥。如卢沟桥可以受人压迫强占，我们五百年古都的北平，就要变成沈阳第二，今日的冀察亦将成昔日的东四省，北平若变成沈阳，南京又何尝不可能变成北平……如放弃尺寸土地与主权，便是中华民族的千古罪人。那时候只有拼民族的性命，求最后的胜利。”
这篇谈话以“如果战端一开，那就地无分南北，人无分老幼，无论何人皆有守土抗战之责任”一句最为著名，它如同“抗战宣言”一样，为中国四万万同胞广泛传诵，激励了全国军民同仇敌忾、团结抗战的最大决心。这篇演讲稿，就是陈布雷起草的。抗战时期，陈布雷还有许多篇文章得到普遍赞誉，在国内外产生过很大的影响。
作为一个旧时代的知识分子，陈布雷正直清廉、秉公无私，其品行道德为人所称道。在重庆时周恩来曾托人向他传话：“对布雷先生的道德文章，我们共产党人钦佩;但希望他的笔不要只为一个人服务，而要为全中国四万万同胞服务。”作为国民党主管宣传的要员，陈布雷对一些进步人士是很敬佩的，譬如郭沫若。他曾促成郭沫若顺利回国。
